开发高效、稳定和廉价的非贵金属单原子氧还原催化剂对于燃料电池的推广应用，推动实现碳达峰、碳中和战略目标具有重要意义。近年来在氮掺杂碳复合单金属铁原子催化剂的研究方面非常活跃，但在精确调控催化活性位点方面尚需深入研究。
近日，我校化学与环境工程学院司玉军教授课题组与重庆文理学院郭朝中教授、重庆师范大学李泓霖副教授开展深度合作，在国际储能材料领域顶级期刊Energy Storage Materials (中科院一区，Top期刊， IF：20.831)发表以’调控碳缺陷中Fe/Fe3C邻位Fe-N4单原子位点Fe自旋态促进氧还原反应催化性能”(Regulating the Fe-spin state by Fe/Fe3C neighbored single Fe-N4 sites in defective carbon promotes the oxygen reduction activity)为题的研究论文。
本工作采用三聚氰胺热解产生的小分子气体原位切割MOF材料得到由碳纳米片构建的三维纳米网，再将铁离子吸附到预先形成的缺陷和孔隙中，设计出Fe/Fe3C纳米簇耦合Fe-N4单原子活性位的纳米结构催化剂。研究结果指出，相比较FeN4/Fe3C结构，在Fe-Fe3C/FeN4耦合结构中，Fe-N4活性位中的Fe原子能够将更多的电子转移至邻近原子，调控了Fe-Fe3C/FeN4中Fe原子的自旋态，使其自旋D带中心更接近于费米能级，进而能够更有效催化氧还原反应过程，表现出了优于商业Pt/C催化剂的氧还原反应催化活性和稳定性，具有良好的推广和应用价值。
本工作中，我校化学与环境工程学院司玉军教授、重庆文理学院郭朝中教授和重庆师范大学李泓霖副教授为共同通讯作者。第一作者李桂君为我校与重庆文理学院共同培养的2020级硕士研究生；该同学硕士期间另以第一作者在Chemical Engineering Journal和Journal of Alloys and Compounds期刊发表研究燃料电池催化剂相关论文各1篇。本工作得到了国家自然科学基金等项目资助。
(论文链接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.01.030)
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