在光催化剂表面构建丰富的缺陷位点是提升光催化剂还原CO2活性和产物选择性的有效策略之一。近日,学校化学与环境工程学院石晛副教授在能源化学领域顶级期刊《Journal of Energy Chemistry》(中科院一区,Top期刊,影响因子:13.599)上发表以“Tensile stress enhanced dynamic oxygen vacancies on interlayer stretched Bi2O2CO3 as pivotal knobs to promote sustainable selective CO2 photoreduction”(DOI: https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.04.022)为题的研究论文。
在光催化剂表面构建静态缺陷是较为常见的改善光催化活性的策略。但在光催化反应过程中,静态缺陷位点可能会被反应过程中产生的中间产物填充进而导致催化剂失去活性。这项工作中,通过调控反应条件制备了具有层间应力拉伸的Bi2O2CO3超薄光催化材料。Bi2O2CO3超薄光催化材料表面暴露更多的氧原子,在层间应力拉伸作用下表面的氧原子在光照下更易从催化剂晶格中不断脱离,形成光致动态氧缺陷,为光催化还原CO2反应提供充足的动态活性位点,进而增强了光催化还原CO2活性及产物选择性。通过原位EPR等有效策略证实了光致动态氧缺陷的形成,并通过原位红外对CO2光催化还原路径进行了充分的探索和分析。此外,从DFT计算结果可以得出结论,表面动态氧缺陷可以有效降低决速步(COOH*生成步)的能垒,使CO2自发选择性还原为CO。本项工作为缺陷态催化剂的构建提供了全新视角。
本工作中,学校化学与环境工程学院石晛副教授为第一作者,电子科技大学基础与前沿研究院董帆教授为通讯作者,四川轻化工大学为第一单位。本工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。
作者简介:石晛,副教授,现就职于四川轻化工大学化学与环境学院。主要从事页岩气安全开采、页岩气压裂返排液无害化处理、二氧化碳资源化利用等领域的研究。作为负责人主持国家自然科学基金青年基金1项,已在国内/国际知名期刊发表相关领域SCI论文29篇,如《Applied Catalysis B: Environmental》(IF = 24.319)、《Science Bulletin》(IF =20.577)、《ACS Catalysis》(IF = 13.700)、《Research》(IF=11.036)、《Angewandte Chemie International Edition》(IF = 16.823)等,已授权国际/国家发明专利16项(中国发明专利15项,美国发明专利1项),曾获中国石油和化工自动化应用协会技术发明一等奖、中国发明协会发明创业奖成果奖二等奖、四川省环境保护科学技术二等奖等奖项。
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